Valorisation du biogaz en biométhane et capture du CO2 : Etude expérimentale, modélisation et optimisation du procédé d'absorption - désorption par des solutions de carbonate de potassium // Biogas upgrading to biomethane and CO2 capture: experimental stu

Contexte et enjeux scientifiques
La réduction des émissions de gaz à effet de serre (GES) nécessite la mise en place de solutions alternatives à la combustion des combustibles fossiles pour assurer nos besoins énergétiques. Parmi ces solutions, la valorisation des biogaz issus de la digestion anaérobie de matières organiques présente l'avantage d'avoir un faible bilan d'émission tout en conservant les avantages technico-économiques liés à l'utilisation du gaz naturel (le méthane), vecteur énergétique modulable et performant.
Le biogaz est typiquement composé de 70 % de méthane et de 30 % de CO2. Afin de le valoriser, il est nécessaire de le purifier. Or, l'étape de purification participe grandement au coût énergétique du procédé. L'enjeu scientifique de cette thèse est donc le développement d'une technologie alternative à l'absorption chimique basée sur des solvants aminés actuellement mise en œuvre, de façon à concevoir et intégrer différemment la purification du biogaz tout en permettant la capture du CO2.
Les solutions de carbonate de potassium présentent de nombreux avantages par rapports aux solutions aminées. Leur principal atout réside dans la capacité d'absorption à haute température permettant une régénération du solvant plus efficace et moins couteuse en énergie. Ces solutions sont également moins toxiques, moins onéreuses et présentent une plus grande stabilité à la température et à la présence d'oxygène. En revanche, le carbonate de potassium présente l'inconvénient d'avoir une vitesse de réaction lente comparée aux solutions aminées, ce qui conduit à des installations plus volumineuses.
Les objectifs du travail de thèse sont les suivants :
i. Identifier une formulation optimale du milieu réactionnel à base de carbonate de potassium permettant d'atténuer l'impact de la faible vitesse réactionnelle sur le procédé de capture du CO2.
ii. Mettre en œuvre une intégration thermique du procédé permettant de minimiser l'apport de chaleur nécessaire à la régénération/ désorption du solvant en s'approchant le plus possible d'un fonctionnement adiabatique.
L'importance des aspects économiques et environnementaux sera également prise en compte et comportera une analyse du cycle de vie du procédé ainsi qu'une analyse comparative vis-à-vis des technologies actuelles.
La finalité de cette recherche est d'atteindre des paramètres de fonctionnement permettant l'intégration de cette technologie dans une conception performante adaptée à un fonctionnement avec des sources de chaleur renouvelables à température moyenne (120 /150° C). Le prototype VB Energie en cours de développement intègre une conception innovante qui permet une grande latitude de paramétrage pour atteindre ces objectifs.

Description de la thèse et défis
Afin de mener à bien ce travail de recherche, il conviendra dans un premier temps d'estimer les cinétiques et solubilité du CO2 dans la gamme de paramètres fonctionnels (pressions / températures / débits / concentrations) prévus, adaptés à la mise en œuvre du projet dans son environnement. Il conviendra ensuite de concevoir une installation intégrée thermiquement et de la modéliser par un simulateur de procédés. Il faudra ensuite définir les modes opératoires nécessaires à la phase expérimentale et effectuer les essais sur le démonstrateur VB Energies sur leur plateforme. L'étape suivante consistera à confronter théorie et expérimentation afin de correctement paramétrer les modèles théoriques. L'ensemble des investigations permettra de concevoir un modèle optimal, apte à une mise à l'échelle future. Enfin une analyse de cycle de vie et une étude technico-économique permettront de valider l'intérêt du nouveau procédé.

Les difficultés liées à la mise en œuvre de ce procédé découlent principalement de l'imbrication des aspects thermodynamiques, hydrodynamiques et réactionnels. Le principal risque réside dans la difficulté à modéliser correctement l'ensemble des configurations.
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Context and scientific challenges
The reduction of greenhouse gas (GHG) emissions requires the implementation of alternative solutions to the combustion of fossil fuels to meet our energy needs. Among these solutions, the upgrading of biogas from the anaerobic digestion of organic materials offers the advantage of a low emissions footprint while retaining the techno-economic benefits associated with natural gas use (methane), a flexible and efficient energy carrier.
Biogas typically consists of 70% methane and 30% CO2. In order to upgrade it, purification is required. However, the purification step significantly contributes to the energy cost of the process. The scientific challenge of this project is therefore to develop an alternative technology to the chemical absorption currently based on amine solvents, with the aim of designing and integrating biogas purification differently while enabling CO2 capture.
Potassium carbonate solutions offer several advantages over amine-based solutions. Their main strength lies in their high-temperature absorption capability, allowing for more efficient and less energy-costly solvent regeneration. These solutions are also less toxic, less expensive, and exhibit greater stability at high temperatures and in the presence of oxygen. However, potassium carbonate has the disadvantage of slower reaction kinetics compared to amine solutions, leading to the need for larger equipment.
The objectives of the thesis are as follows:
i. Identify an optimal formulation of the reaction medium based on potassium carbonate that mitigates the impact of slow reaction kinetics on the CO2 capture process.
ii. Implement a thermal integration of the process to minimize the heat required for solvent regeneration/desorption, approaching as closely as possible an adiabatic operation.
Economic and environmental aspects will also be considered, including a life cycle analysis of the process and a comparative analysis with current technologies.
The goal of this research is to reach operational parameters that allow the integration of this technology into a high-performance design suitable for operation with medium-temperature renewable heat sources (120/150°C). The VB Energie prototype under development integrates an innovative design that offers a wide range of configurational flexibility to achieve these goals.

PhD description and challenges
To successfully complete this research, the first step will be to estimate the kinetics and solubility of CO2 within the range of functional parameters (pressures/temperatures/flow rates/concentrations) planned, which are suited to the implementation of the project in its environment. Next, an integrated thermal system will need to be designed and modelled using a process simulator. The operational procedures necessary for the experimental phase will then be defined, and experiments will be conducted on the VB Energies demonstrator at their platform. The next step will be to compare theory with experimentation to properly calibrate the theoretical models. The entire investigation will aim to design an optimal model capable of future scaling. Finally, a life cycle analysis and a techno-economic study will validate the value of the new process.

The challenges associated with implementing this process primarily arise from the interaction of thermodynamic, hydrodynamic, and reaction aspects. The main risk lies in the difficulty of correctly modelling all configurations.
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Début de la thèse : 01/10/2025

Cifre

CIFRE ANRT

Université de Lorraine

608 SIMPPÉ - SCIENCES ET INGENIERIES DES MOLECULES, DES PRODUITS, DES PROCEDES ET DE L'ÉNERGIE

Titulaire d'un M2 ou d'un diplôme d'ingénieur en génie des procédés. Les compétences recherchées pour ce projet concernent les aspects méthodologiques du génie des procédés en général et du génie des séparations en particulier ainsi que la maîtrise des outils de modélisation et de simulation du domaine (Matlab, Fortran, Aspen, ProII ou Prosim). Une expérience du candidat / de la candidate dans le domaine de l'absorption et le traitement de gaz et une appétence en matière de développements expérimentaux et techniques analytiques seront particulièrement appréciées. Le candidat / la candidate devra faire preuve autonomie et de rigueur ainsi que d'être force de proposition dans ce projet de thèse.
The candidate should hold an M2 degree or an engineering degree in process engineering. The skills sought for this project concern the methodological aspects of process engineering in general and separation engineering in particular, as well as proficiency in modeling and simulation tools in the field (Matlab, Fortran, Aspen, ProII, or Prosim). Experience in absorption and gas treatment, as well as an interest in experimental development and analytical techniques, will be highly appreciated. The candidate should demonstrate autonomy, rigor, and the ability to contribute proactively to this thesis project.