Étude du couplage entre transport et réactivité chimique aux interfaces Fluide-Solide dans les milieux poreux

Dans les nappes phréatiques et les sols, une grande variété de contaminants (produits
pharmaceutiques, pesticides, téréphtalates, etc.) sont transportés par les écoulements d’eau.
Ces contaminants réagissent avec les minéraux naturellement présents dans les sols, ce qui peut
influencer leur mobilité, leur transformation et leur toxicité. Par ailleurs, dans les procédés
industriels, les colonnes poreuses réactives sont largement utilisées pour produire, mélanger ou
séparer des espèces chimiques (i.e. chromatographie, catalyse, réacteurs, piles à combustibles,
etc). Dans ces systèmes, l’efficacité du procédé dépend fortement des échanges réactifs entre la
matrice solide et le fluide. Un gain d’efficacité dans la réactivité des matériaux peut engendrer
des gains d’énergie importants, enjeu clef dans la transition énergétique.

Aujourd’hui, le paradigme traditionnellement utilisé pour comprendre et modéliser le transport
réactif dans les milieux poreux repose sur l’hypothèse d’un comportement macro-dispersif du transport et de la réaction, supposant une homogénéité des espèces chimiques à micro-échelle. Pourtant plusieurs études récentes ont montré l’importance des phénomènes de mélange incomplet à l’échelle des pores
impactant directement le transport d'éléments non-réactifs (Heyman et al. 2020, 2021) et réactifs (Sanquer et al. 2023). Ces phénomènes sont liés à la présence d’un paysage chimique extrêmement hétérogène à l’échelle du pore (Figure 2), qui influence directement les gradients et la réactivité des espèces
chimiques.

Pourtant, le manque de données expérimentales quantitatives à
micro-échelle de la réactivité chimique et du couplage avec les
processus de transport (advection, diffusion) ne permet pas encore
de proposer de nouveaux modèles de transport réactif prenant en
compte ce processus. La plupart des données existantes sont en effet issues de courbes de
percées monodimensionnelles qui intègrent toute l’hétérogénéité des petites échelles et ne
permettant donc pas d’isoler les phénomènes.

L’objectif de cette thèse est de démontrer expérimentalement ces mécanismes, grâce à une
collaboration entre l’ISCR (processus réactifs et chimie des interfaces), Géosciences Rennes
(imagerie du transport dans les milieux poreux) et le CSIC à Barcelone (théorie du transport
réactif).

L’approche méthodologique combine l'acquisition de données expérimentales in-vitro originales, résolues à l’échelle du pore ainsi que de la modélisation théorique du transport réactif. L'expérimentation représente le cœur de la thèse de doctorat, tandis que la partie modélisation, plus avancée, sera menée en collaboration
avec Tomas Aquino (CSIC, Espagne) spécialiste de la modélisation du transport réactif en milieux
poreux (Aquino et al. 2023, Fig. 3). Pour cela, le doctorant sera amené a effectué un séjour de
recherche dans l’équipe du CSIC, lui permettant de se former aux techniques de modélisation
stochastique du transport réactif. Cette collaboration permettra d’initier de nouveaux liens
scientifiques entre Rennes et Barcelone, sur la thématique du transport réactif.
Les techniques expérimentales utilisées sont l’imagerie 3D par fluorescence et par tomographie
aux rayons X (notamment grâce à la plateforme ImaGéo OSUR/UR), ainsi que des techniques
de synthèse, évaluation de la de réactivité chimique, et détermination des paramètres cinétiques
et thermodynamiques (ENSCR, ISCR UMR 6266).

La thèse se déroulera entre les laboratoires Géosciences Rennes et de l'Ecole Nationale de chimie de Rennes.  ELle est financé entre l'ADEME et une bourse Européene ERC.

Candidat avec une formation d'ingénieur ou un master en chimie, en science de l'environnement, en physique ou en géosciences. Le candidat doit impérativement parler Français et Anglais