Xénon et phyllosilicates: applications géologiques et nucléaires // Xenon and phyllosilicates: geological and nuclear contexts

Près de 100% du Xe mantellique est du Xe atmosphérique recyclé en profondeur. Comment le Xe est-il donc transféré de l'atmosphère au manteau dans les processus de subduction? Les argiles des grands fonds détiennent les records à la fois en enrichissement en Xe par rapport autres gaz nobles et en concentration absolue mais la question du mécanisme permettant une telle rétention préférentielle du Xe demeure entière. Les phyllosilicates formés par hydratation de la croûte océanique (i.e. serpentines) sont quant à eux de bons transporteurs de gaz nobles de l'hélium à l'argon mais aucune étude n'existe sur la solubilité du Xe ni sur sa cristallochimie dans ces minéraux. L'objectif géologique de cette thèse est donc d'élucider la cristallochimie du Xe dans les phyllosilicates, argiles et serpentines en particulier comme acteurs clés du cycle terrestre du Xe.
La cristallochimie du Xe est par contre connue dans le quartz et l'olivine, avec une rétention induite par la pression dans les conditions de la croûte profonde et du manteau supérieure. Cette rétention n'est pas stable aux conditions ambiantes, et la piste des phyllosilicates semble plus prometteuse dans la perspective de solubiliser le Xe dans les matériaux. Le deuxième objectif de ce projet est en effet d'explorer les applications de la chimie du Xe dans le contexte des réacteurs nucléaires dans lesquels se forment des nano-bulles de Xe qui nuisent à la durabilité des matériaux et à leurs propriétés mécaniques et thermiques. Le Xe pourrait-il interagir avec un additif de type phyllosilicate dans lequel il serait retenu sans former de bulles? Et dans un contexte où le prix des gaz nobles s'envole, pourrait-on optimiser la rétention sélective du Xe dans les phyllosilicates observée dans les argiles naturelles, et ainsi récupérer le Xe produit dans les réacteurs?
Pour ces deux objectifs, les méthodes utilisées seront celles de la minéralogie expérimentale, de la synthèse d'échantillons à haute température et haute pression si besoin, à leur caractérisation cristallographique combinant microscopies électroniques, spectroscopies Raman et infra-rouge, diffraction de rayons X, en privilégiant les mesures en rayonnement synchrotron in situ c'est-à-dire aux conditions réelles de température et de pression des deux contextes étudiés.
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How is mantellic xenon (Xe), overwhelmingly of atmospheric origin, transferred from the atmosphere to the mantle in subduction processes? Deep-sea shales hold the records for Xe concentration but the mechanisms allowing such Xe retention remain unsolved. Phyllosilicates formed by hydration of the oceanic crust (i.e. serpentines) are efficient carriers of noble gases, from helium to argon, but Xe solubility and crystal-chemistry in these minerals are yet unknown. The geological objective of this project is therefore to elucidate Xe crystal-chemistry in phyllosilicates such as clays and serpentines as key players in the terrestrial cycle of the Xe. Xenon crystal-chemistry is known in quartz and olivine, with a substitution to Si and thus an oxidation of Xe induced by pressure at the conditions of the deep crust and upper mantle. Such reactivity is however not stable under ambient conditions, and phyllosilicates seem more promising as Xe retentive materials due to their organization in cages and sheets. The second objective of this project is indeed to explore the applications of Xe chemistry in the context of nuclear reactors in which Xe nano-bubbles are formed by decay of the fuel, which affects the durability of materials and their mechanical and thermal properties. Could Xe interact with a phyllosilicate additive in which it would be retained without forming bubbles? And in a context where the price of noble gases is soaring, could we optimize the selective retention of Xe in phyllosilicates observed in natural clays, and thus recover the Xe produced in the reactors?
For these two objectives, the tools used will be those of experimental mineralogy, from the synthesis of samples at high temperature and high pressure if necessary, to their crystallographic characterization combining electron microscopy, Raman and infrared spectroscopies, and in situ synchrotron X-ray diffraction, i.e. at the real conditions of temperature and pressure of the two investigated contexts.
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Début de la thèse : 01/10/2025

Contrat doctoral

Concours pour un contrat doctoral

Sorbonne Université SIM (Sciences, Ingénierie, Médecine)

398 Géosciences, Ressources Naturelles et Environnement

Des connaissances en minéralogie ou en sciences des matériaux niveau M sont requises. Un goût prononcé pour le travail expérimental est nécessaire, et toute expérience dans le domaine de l'expérimentation haute température et/ou haute pression n'est pas nécessaire mais sera appréciée.
Prospective candidates should have a background in mineralogy and/or material sciences, and should be highly motivated by experimental work, including working at large scale facilities such as X-ray synchrotron sources. Previous experience with high pressure experiments is desirable but not mandatory.