Corrélations temporelles électron-photon pour étudier la dynamique d'excitations optiques à l'échelle nanométrique // Electron-photon Correlations for Probing Nanometer-Scale Optical Excitations Dynamics

Les interactions cohérentes entre particules et quasi-particules sont fondamentales pour les technologies quantiques. Dans les dispositifs à l'état solide, le temps de cohérence de ces excitations est limité par les interactions avec le réseau cristallin, les surfaces, les interfaces et les défauts, ce qui restreint leurs applications potentielles. Ces interactions se produisent intrinsèquement de l'échelle nanométrique à atomique, car les objets eux-mêmes sont spatialement confinés. Par conséquent, des techniques capables de sonder les matériaux avec une résolution spatiale aussi élevée sont essentielles. Les sondes électroniques focalisées dans les microscopes électroniques (ME) permettent d'effectuer des expériences d'imagerie et de spectroscopie avec une précision atomique. Cependant, les expériences conventionnelles reposent sur des sources d'électrons poissonniennes et manquent de résolution temporelle, ce qui est critique pour l'étude des processus dynamiques. Les deux groupes supervisant ce projet doctoral ont développé des expériences de microscopie et de spectroscopie électroniques résolues dans le temps qui offrent une résolution temporelle dans la plage de la nanoseconde à la femtoseconde. Ces avancées récentes sont au cœur de ce projet, permettant au candidat retenu d'explorer la cohérence et la dynamique des excitations avec une résolution spatiale nanométrique.
Le cœur du projet doctoral est d'étudier la dynamique d'excitation dans les semi-conducteurs et le processus de génération de photons résultant de leur desexcitation. Dans une expérience typique de spectroscopie électronique, un électron rapide (énergie cinétique de 30 à 300 keV) traverse un échantillon d'environ 100 nm d'épaisseur. Avec des probabilités inférieures à 10e-3, l'électron rapide peut perdre de l'énergie, créant une excitation primaire qui se propage, interagit avec le solide et finit par se désintégrer sous forme de photons. Bien que la majorité des excitations créées dans un solide soient des plasmons de volume (gamme d'énergie 10-30 eV), de nombreux autres processus de perte d'énergie sont statistiquement possible, par exemple par l'excitation de phonons, d'excitons et d'autres excitations. Par conséquent, les expériences moyennées dans le temps ne peuvent pas démêler la relation entre les excitations du solide et l'émission de lumière.
Les approches expérimentales développées par les partenaires mesurent la perte d'énergie de chaque électron diffusé et la probabilité d'émission de photons correspondante par des techniques uniques de corrélations temporelles. Les deux groupes ont été pionniers dans le développement de ces méthodes en 2022.
En poussant ces méthodes à des résolutions de l'ordre de la picoseconde, le projet abordera les questions clés suivantes :
Dans quelle mesure la cohérence des excitations est maintenue pendant leur propagation dans un solide ?
Comment l'énergie de l'excitation influence-t-elle la probabilité de générer des photons individuels et multiples ?
Le contrôle de l'énergie d'excitation peut-il permettre la formation de source de photons signalés excitée électroniquement à l'état solide ?
Plus spécifiquement, la/le candidat(e) retenu(e) étudiera les excitations dans les centres azote-lacune du diamant, les défauts dans les flocons de h-BN et les hétérostructures III-N en utilisant la spectroscopie électronique résolue dans le temps pour répondre aux questions susmentionnées.
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Coherent interactions between particles and quasi-particles are fundamental to quantum technologies. In solid-state devices, the coherence time of these excitations is limited by interactions with the lattice, surfaces, interfaces, and defects, restricting their potential applications. These interactions inherently occur at the nanometer to atomic scale, as the objects themselves are spatially confined. Therefore, techniques capable of probing bulk materials with such high spatial resolution are essential.
Focused electron probes within electron microscopes (EM) enable diffraction, imaging, and spectroscopy with atomic precision. However, conventional experiments rely on Poissonian electron sources and lack temporal resolution, which is crucial for studying dynamic processes. The two groups supervising this doctoral project have developed time-resolved electron microscopy and spectroscopy experiments that offer temporal resolution in the nanosecond to femtosecond range. These recent advancements are central to this project, enabling the successful candidate to explore the coherence and dynamics of excitations with nanometer spatial resolution.

The core of the doctoral project is to investigate excitation dynamics in semiconductors and the photon generation process resulting from their decay. In a typical electron spectroscopy experiment, a fast electron (30-300 keV kinetic energy) traverses a ~100 nm thin sample. With probabilities below 10e-3, the fast electron can lose energy, creating a primary excitation that propagates, interacts with the solid, and ultimately decays into photons. While the majority of excitations created in a solid are bulk plasmons (10-30 eV range), the precise energy loss per electron cannot be controlled, and can statistically enable the excitation of phonons, excitons, and other excitations. Consequently, time-averaged experiments cannot disentangle the relationship between excitations and light emission.
The experimental approaches developed by the partners measure the energy loss of each scattered electron and the corresponding photon emission probability by unique time-correlation techniques. Both groups were pioneers in developing these methods in 2022.
By pushing these methods to ps resolutions, the project will address the following key questions:
To what extent is the coherence of excitations maintained during propagation in a solid?
How does the excitation energy influence the probability of generating single and multiple photons from light emitters?
Can controlling the excitation energy enable a solid-state electron-excited heralded single-photon source?
Specifically, the successful candidate will investigate excitations in nitrogen-vacancy centers in diamond, defects in h-BN flakes, and III-N heterostructures using time-resolved electron spectroscopy to answer the aforementioned questions.
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Début de la thèse : 01/10/2025

Programme COFUND LIGHTinPARIS

Université Paris-Saclay GS Physique

572 Ondes et Matière

La/le candidat(e) idéal(e) aura une solide formation en physique du solide et/ou en optique, en particulier en optique des semi-conducteurs, et/ou nanotechnologies et/ou science des matériaux, avec un accent sur les techniques expérimentales. Une expérience avec des outils d'analyse de données (en particulier Python) est essentielle. Une familiarité avec la microscopie électronique et l'optique est un plus.
The ideal candidate will have a strong background in solid-state physics, optics (in particular semi-conductor optics), materials science and/or nanotechnology, with a focus on experimental techniques. Experience with data analysis tools (specifically Python) is essential. Familiarity with electron microscopy and optics is a plus.