Influence de la composition des mélanges de poudres MOX sur les étapes de densification des comprimés // Influence of MOX powder blend composition on tablet densification steps

Sur le site de MELOX, la société Orano réalise la fabrication de pastilles céramiques de combustible MOX (oxyde mixte d'uranium et de plutonium). La fabrication comprend tout d'abord les étapes de broyage de poudres UO2, PuO2 et chamotte, dit mélange primaire. Le mélange primaire est ensuite dilué avec une poudre UO2 à une teneur cible en plutonium. Ce mélange dit secondaire, est homogénéisé et mis en forme par pressage uni-axial double effet, avant l'étape de densification par frittage sous atmosphère contrôlée. Après rectification et contrôles qualité, ces pastilles sont engainées dans des tubes, soudés et assemblés en faisceau régulier pour constituer un assemblage MOX qui sera chargé en REP (Réacteur à eau pressurisé) pour produire de l'électricité.
L'objectif général de la thèse est de proposer une solution robuste pour anticiper les déformations des pastilles cylindriques à toutes les étapes du procédé de fabrication. La démarche repose à la fois sur un enrichissement expérimental des connaissances sur l'étape de compaction en matrice et sur un outil de simulation numérique Odp3D développé lors d'une thèse précédente. Il s'agira tout d'abord de comprendre le process industriel mis en jeu à Orano pour la fabrication des comprimés.
La première partie expérimentale de la thèse reposera sur une campagne de compactions instrumentées avec les partenaires du SCK CEN en Belgique sur des mélanges d'UOx. Les effets du taux de lubrifiant, de la composition en particules dures (chamotte) et de la cinématique de compaction seront étudiés en particulier. Ces informations seront analysées et viendront nourrir le code dédié Odp3D, basé sur un dialogue entre simulations discrètes et apprentissage machine.
Les déformations de la pastille conduisent à un champ de densité (ou de porosité) hétérogène. C'est cette hétérogénéité qui est à l'origine des déformations de la pastille et à l'écart à la cylindricité qui impose une étape de rectification finale. Il est donc important de mesurer le champ de densité en 3D de la pastille. C'est un problème qui reste ouvert et dont la résolution intéresse l'ensemble de la communauté de la métallurgie des poudres. Il s'agira de développer, en utilisant des travaux préliminaires, une méthode de mesure de ce champ à partir de la tomographie aux rayons X. Cette deuxième partie expérimentale de la thèse sera développée au laboratoire SIMaP qui dispose d'un nano-tomographe. Elle utilisera un matériau modèle, l'YSZ (Yttria-Stabilized Zirconia) pour simuler les poudres d'UOx et de MOX.
Ces informations expérimentales seront intégrées dans le code Odp3D, basé sur la méthode des éléments discrets, pour alimenter une base de données et améliorer la qualité des simulations numériques permettant ainsi d'anticiper les déformations de la pastille tout au long du procédé industriel (remplissage, compaction, décharge, éjection, frittage). L'originalité des codes de simulation discrète (Discrete Element Method, DEM) est de prendre en compte de manière explicite la nature granulaire donc discrète du matériau à mettre en forme. Chaque agglomérat (quelques dizaines de µm) du comprimé est simulé ainsi que ses interactions mécaniques avec ses voisins. Le dialogue entre données expérimentales et simulations discrètes repose sur un apprentissage machine (deep learning) déjà mis en place mais qui pourra être revisité.
Même si le sujet de thèse concerne la compaction et le frittage des poudres uranifère et plutonifère, il permettra d'aborder plus généralement la simulation numérique des procédés de mise en forme des poudres avec de multiples applications possibles (carbures, poudres composites, fabrication additive, …). La thèse se déroulera essentiellement au laboratoire SIMaP à l'Univ. Grenoble Alpes.
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At the MELOX site, Orano manufactures ceramic pellets for MOX fuel (mixed uranium and plutonium oxide). The manufacturing process begins with the grinding of UO2, PuO2 and chamotte powders, known as the primary mix. The primary mixture is then diluted with UO2 powder to a target plutonium content. This secondary mixture is homogenized and shaped by double-acting uniaxial pressing, prior to densification by controlled-atmosphere sintering. After rectification and quality control, these pellets are sheathed in tubes, welded and assembled into a regular bundle to form a MOX assembly that will be loaded into a PWR (Pressurized Water Reactor) to produce electricity.
The overall aim of the thesis is to propose a robust solution for anticipating deformations of cylindrical pellets at all stages of the manufacturing process. The approach is based both on experiments on the die compaction stage and on an Odp3D numerical simulation tool developed during a previous thesis. The first step will be to understand the industrial process used at Orano to manufacture tablets.
The first part of the thesis will be based on an instrumented compaction campaign with SCK CEN partners in Belgium on UOx mixtures. The effects of lubricant rate, hard particle composition and compaction kinematics will be studied in particular. This information will be analyzed and fed into the Odp3D dedicated code, based on a dialogue between discrete simulations and machine learning.
Pellet deformations lead to a heterogeneous density (or porosity) field. It is this heterogeneity that is at the origin of the deformations of the compact and the deviation from cylindricity that necessitates a final grinding step. It is therefore important to measure the density field in 3D of the compact. This is an open problem, the resolution of which is of interest to the entire powder metallurgy community. Using preliminary work, we will develop a method for measuring this field using X-ray tomography. This second part of the thesis will be developed at the SIMaP laboratory, which is equipped with a nano-tomograph. It will use a model material, YSZ (Yttria-Stabilized Zirconia), to simulate UOx and MOX powders.
This experimental information will be integrated into the Odp3D code, based on the discrete element method, to feed a database and improve the quality of numerical simulations, enabling us to anticipate pellet deformations throughout the industrial process (filling, compaction, discharge, ejection, sintering). The originality of Discrete Element Method (DEM) lies in the fact that it explicitly takes into account the granular, and therefore discrete, nature of the material to be shaped. Each agglomerate (a few tens of µm) of the tablet is simulated, along with its mechanical interactions with its neighbors. The dialogue between experimental data and discrete simulations is based on machine learning (deep learning), which has already been implemented but could be revisited.
Although the subject of the thesis concerns the compaction and sintering of uranium and plutonium powders, it will also provide a more general approach to the numerical simulation of powder shaping processes, with their many possible applications (carbides, composite powders, additive manufacturing, etc.). The thesis will be carried out mainly at the SIMaP laboratory at Univ. Grenoble Alpes.
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Début de la thèse : 06/01/2025

Partenariat d'entreprises ou d'associations

Université Grenoble Alpes

510 I-MEP² - Ingénierie - Matériaux, Mécanique, Environnement, Energétique, Procédés, Production

Cette offre de thèse s'adresse à un ou une étudiante de Master2/école d'ingénieur dans le domaine de la mécanique et/ou des matériaux. Une expérience dans l'utilisation des techniques de simulation numérique sera appréciée.
This thesis is aimed at a Master2/engineering school student in the field of mechanics and/or materials. Experience in the use of numerical simulation techniques would be appreciated.