Croissance de couches minces d'oxydes fonctionnels par pulvérisation magnétron (HiPIMS) et suivi temps-réel par GIFAD-Haute Pression // Growth of thin layers of functional oxides by magnetron sputtering (HiPIMS) and real-time characterization by High-Pres

Sous forme de couches ultrafines, les matériaux peuvent présenter des propriétés intéressantes, différentes de celles du massif. Au-delà des applications potentielles permises par ces propriétés, décrire et comprendre les mécanismes de formation de ces couches ultrafines et leur impact sur les propriétés (structurelles, électroniques, optiques, etc.) représente un défi fondamental. Pour atteindre cet objectif, il est essentiel de pouvoir suivre le processus de croissance en temps réel et de décrire ses paramètres clés (taux et mode de croissance, morphologie et structure cristalline, niveau de déformation) avec une grande sensibilité. Pour le dépôt sous vide, la diffraction électronique à haute énergie à incidence rasante (RHEED) remplit assez bien cette condition ; RHEED est largement utilisé pour surveiller l'épitaxie par jets moléculaires (MBE) et son utilisation a été étendue au dépôt laser pulsé (PLD). Néanmoins, du fait des champs électromagnétiques présents dans la zone de dépôt, le RHEED est incompatible avec un dépôt par pulvérisation plasma magnétron. Cependant, ce mode de dépôt est devenu une technologie mondiale permettant de produire une grande variété de nanostructures en couches minces, des métaux aux oxydes en passant par les matériaux 2D.
Nous avons développé une nouvelle technique d'analyse de surface exploitant la diffusion quantique des atomes d'hélium d'énergie autour du keV. Baptisée GIFAD (Grazing Incidence Fast Atom Diffraction), cette technique constitue une alternative avantageuse au RHEED car elle offre une bien meilleure sensibilité de surface et fournit des informations plus riches tant sur la structure cristallographique que sur la dynamique de croissance. Dans une nouvelle configuration, GIFAD peut désormais fonctionner à des pressions allant jusqu'à 10^-2 mbar, permettant son utilisation pour des modes de dépôt fonctionnant à « haute pression » (PLD réactif, CVD, pulvérisation magnétron). Les résultats préliminaires obtenus dans une chambre de dépôt HiPIMS (High Power Impulse Magnetron Sputtering, variante de la pulvérisation plasma magnétron) sont encourageants. L'objectif du projet de thèse est de progresser sur des mesures en temps-réel appliquées à la croissance de couches minces d'oxydes (TiO2, VO2) par dépôt réactif (en présence d'oxygène) mais aussi de matériaux 2D (dichalcogénures de métaux de transition). En particulier, nous nous concentrerons sur la résolution du stade précoce de la dynamique de croissance à l'interface et de l'influence des paramètres de dépôt (puissance et durée des impulsions, pression d'oxygène, tension d'accélération des ions pulvérisés, etc.). HiPIMS étant particulièrement favorable à la croissance épitaxiale, la caractérisation en temps réel permise par GIFAD devrait faciliter l'optimisation des paramètres de dépôt et obtenir des couches minces aux propriétés structurelles optimales.
Ce projet s'inscrit dans le cadre d'une collaboration entre l'ISMO et le LPGP (Laboratoire de Physique des Gaz et des Plasmas, Université Paris-Saclay) et bénéficie du soutien du CNRS à travers le programme Prématuration.
------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------
------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------

In the form of ultrathin layers, materials can show interesting properties that are different from those of the bulk. Beyond the potential applications enabled by these properties, describing and understanding the mechanisms of formation of these ultrathin layers and their impact on the properties (structural, electronic, optical, etc.) represents a fundamental challenge. To achieve this goal, it is essential to be able to monitor the growth process in real time and to describe its key parameters (growth rate and mode, morphology and crystalline structure, strain level) with high sensitivity. For vacuum deposition, high-energy electron diffraction at grazing incidence (RHEED) meets this condition quite well; RHEED is widely used to monitor molecular beam epitaxy (MBE) and its use has been extended to Pulsed Laser Deposition (PLD). Nonetheless, because of the electromagnetic fields present in the deposition zone, RHEED is incompatible with deposition by magnetron plasma sputtering. However, this mode of deposition has become a worldwide technology for producing a wide variety of nanostructures in thin layers, from metals to oxides and 2D materials.
We have developed a new surface analysis technique exploiting the quantum scattering of helium atoms with energy around the keV. Called GIFAD (Grazing Incidence Fast Atom Diffraction), this technique is an advantageous alternative to RHEED since it offers much better surface sensitivity and provides richer information on both crystallographic structure and growth dynamics. In a new configuration, GIFAD can now operate at pressures up to 10-2 mbar, allowing its use for deposition modes operating at “high pressure” (reactive PLD, CVD, magnetron sputtering). The preliminary results obtained in a HiPIMS (High Power Impulse Magnetron Sputtering, a variant of magnetron plasma sputtering) deposition chamber are encouraging. The objective of the PhD project is to progress on real-time measurements applied to the growth of thin layers of oxides (TiO2, VO2) by reactive deposition (in the presence of oxygen) but also of 2D materials (transition metal dichalcogenides). In particular, we will focus on resolving the early stage of the growth dynamics at the interface and the influence of the deposition parameters (pulse power and duration, oxygen pressure, acceleration voltage of the sputtered ions, etc.). Since HiPIMS is particularly favorable for epitaxial growth, the real-time characterization enabled by GIFAD should ease the optimization of the deposition parameters and achieve thin layers with optimal structural properties.
This project is part of a collaboration between the ISMO and the LPGP (Laboratoire de Physique des Gaz et des Plasmas, Paris-Saclay University) and benefits from the support of CNRS through the Prematuration program.
------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------
------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------

Début de la thèse : 01/10/2025

Contrats ED : Programme blanc GS-Physique*Programme doctoral pour les cotutelles internationales de thèse (ADI)*Programme pour normalien ENS Paris-Saclay

Université Paris-Saclay GS Physique

572 Ondes et Matière

Solide formation en physique ou chimie-physique, avec de bonnes bases en physique du solide et/ou couches minces. Esprit curieux et rigoureux, avec une forte propension pour le travail expérimental. Esprit d'équipe essentiel.
Solid background in physics or chemical-physics, with good understanding of condensed matter and/or thin films. Curiosity and rigor, with a high propensity to experimental work. Strong team spirit.